近日，环工院水污染控制团队在惰性载体调控催化剂活性位结构及其催化降解污染物性能方面取得进展，相关研究成果《Reverse loading of inert Al₂O₃onto active iron oxide for improved H₂O₂ activation and pollutant degradation》发表于国际知名学术期刊Chemical Engineering Journal（2024, 491, 151753）（一区TOP，影响因子：15.1，原文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151753）。我院作为第一及通讯单位，显示我院在高水平论文发表方面取得持续性成果。

以纳米非均相铁基催化剂催化H₂O₂的芬顿及类芬顿反应为代表的高级氧化技术已被广泛用于水中有机污染物的降解去除。纳米铁催化剂通常被负载于惰性载体上，该方式中载体虽可增强铁活性中心在非均相芬顿反应中的电子转移过程，但并不改变表面活性位点，制约了反应速率及对污染物的去除效率。团队近期研究发现通过改变负载型催化剂的负载方向，即将惰性CeO₂载体反向负载于活性Co₃O₄纳米颗粒表面，可显著增加纳米颗粒的表面活性位点数量，并改变活性位结构从而大幅提高其活化过一硫酸盐以去除污染物的性能（Angew. Chem. Int. Ed. 2022,61, e202200406）。然而这一逆负载型CeO₂/Co₃O₄催化剂未体现对H₂O₂的有效活化能力。

团队最新研究显示，将惰性Al₂O₃载体通过离子交换法反向负载于活性FeO_x纳米颗粒表面，从而制备出逆负载型催化剂FeO_x@Al₂O₃-R（图1a所示）。其对H₂O₂活化和对双酚A去除活性比传统负载方法所制的FeO_x/Al₂O₃-T高14倍（以双酚A去除的一级速率常数计，图1b所示）。此外，FeO_x@Al₂O₃-R反应稳定性优异，Fe浸出率仅为FeO_x/Al₂O₃-T的1/6（图1c所示）。一系列实验证据证明，惰性Al离子的逆负载可增加FeO_x表面的活性位点，并改变了Fe活性位点的电子性质从而大幅提升催化活性。该成果为拓展载体与纳米颗粒相互作用关系的认知、调控复合纳米催化剂的结构及在污染物催化降解中的应用提供了新的研究视角。

图1.（a）正向负载(上)与反相负载(下)策略所制备FeO_x@Al₂O₃复合纳米催化剂的结构示意图；（b）不同体系中双酚A去除的一级反应动力学模型；（c）反应后FeO_x@Al₂O₃-R/H₂O₂和FeO_x/Al₂O₃-T/H₂O₂体系中Fe和Al的浸出浓度。（文、图：徐恬；审核：钱杰书）