环境科学与工程学院以第一单位在《Chemistry - A European Journal》发表研究成果

作者: 时间:2024-12-16 点击数:

近日,环境科学与工程学院水污染控制团队在惰性载体调控催化剂活性位结构及其催化降解污染物性能方面取得进展,相关研究成果《Interfacial Oxygen Vacancy of CuOx-CeO2Enhances H2O2Activation and Pollutant Degradation》发表于国际知名学术期刊《Chemistry-A European Journal》(2024,e202404110)(JCR二区,影响因子:3.9,原文链接:https://doi.org/10.1002/chem.202404110)。我院作为第一及通讯单位,显示我院在高水平论文发表方面取得持续性成果。

以纳米非均相铜基催化剂催化H2O2的芬顿及类芬顿反应为代表的高级氧化技术已被广泛用于水中有机污染物的降解去除。将氧化铜负载在惰性载体上,以增加催化剂的比表面积,抑制金属离子的浸出,提高催化剂的稳定性。该方式中载体虽可增强铜活性中心在非均相芬顿反应中的电子转移过程,但并不改变表面活性位点,制约了反应速率及对污染物的去除效率。

团队研究发现通过改变负载型催化剂的负载方向,即将惰性CeO2通过离子交换反向负载于活性CuO表面,从而制备出逆负载催化剂CuOx@CeO2-IE(图1所示),以增加氧化铜和CeO2之间的接触面积,并增强金属-载体的相互作用。其对H2O2活化和对BPA的催化性能是传统负载CuOx/CeO2-IM的8.5倍(以双酚A去除的一级速率常数计,图2所示)。此外,该CuOx@CeO2-IE催化剂在4-8范围内具有广泛的pH适应性和高稳定性,Cu的浸出量仅为0.093 mg/L,约为CuOx/CeO2-IM的五分之一(图3所示)。研究证明,惰性Ce离子的逆负载可增加CuOx表面的活性点位,促进H2O2过氧化物键的断裂,从而大幅提升催化活性。该成果为拓展载体与纳米颗粒相互作用关系的认知、调控复合纳米催化剂的结构及在污染物催化降解中的应用提供了新的研究视角。(环境科学与工程学院/文、图:王 涛;审 核:钱杰书)

图1 CuOx@CeO2-IE和CuOx/CeO2-IM复合材料的制备示意

图2 不同系统中BPA的去除效率情况

图3 在CuOx@CeO2-IE/H2O2和CuOx/CeO2-IM/H2O2体系中反应后溶液中Cu和Ce的浸出浓度

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